侯召民、亢小辉团队JACS：吡啶脱氮缩环构筑环戊二烯基骨架

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芳香含氮杂环化合物（如吡啶）的加氢脱氮（HDN）是工业石油精炼中去除原油中含氮杂质的关键过程。然而，由于这些化合物的高稳定性，打破C−N键，去除含氮杂环中的氮原子非常困难。 工业 HDN 过程只能在苛刻条件下（ 300−500 °C 和 200 atm 的氢气压力）使用多组分固体催化剂（如 NiMo/Al 2 O 3 和 CoMo/Al 2 O 3 ）完成。由于催化剂的复杂性，相关的机理细节仍不清楚。 为了在分子层面更好地理解 HDN 过程，促进高效、高选择性催化剂的设计，人们对各种与 HDN 催化物种相关的过渡金属配合物与芳香含氮杂环化合物的反应进行了深入研究。结果表明，虽然芳香含氮杂环能够以不同配位方式与过渡金属键合，但很少发生 C−N 键的断裂。当与强还原剂或强碱结合时，一些过渡金属配合物能够断裂吡啶骨架中的其中一个 C−N 键得到开环产物。同时断裂两个 C ………………………………