郑州大学崔鑫炜/陈加福JACS：限制硅基负极膨胀，“大禹治水，堵不如疏”

▲第一作者：王浩霖，晁云峰通讯作者：崔鑫炜，陈加福通讯单位：郑州大学、河南克莱威纳米碳材料有限公司、中科院过程所论文DOI：10.1021/jacs.4c01677 （点击文末「阅读原文」，直达链接）  全文速览硅基负极的高储锂容量有助于实现高能量密度，但也面临着体积膨胀率大的难题，影响了循环稳定性和导电性。不同于以往限制硅基颗粒粉碎的策略，本文反其道而行之，利用硅锂化体积膨胀的应力，激活单壁碳管（SWNTs）与锂化硅团簇之间发生的“力学-化学”界面耦合反应，原位锚定粉化硅团簇。原位Raman和第一性原理（DFT）计算表明，硅基颗粒锂化过程中的体积膨胀会在SWNTs中产生约14%的拉伸应变，从而增强锂与碳之间的化学相互作用。这种“力学-化学”耦合效应促进了SWNTs缺陷处sp2-C向具有sp3杂化的Li−C键的转变，进而引起了界面上新Si−C化学 ………………………………