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重大突破!中科大路军岭&刘进勋&王恒伟Nature Nanotechnology:合成气高活性、高选择性直接转化制乙醇!

纳米人  · 公众号  ·  · 2024-11-26 08:40
    

主要观点总结

该文章报道了一种通过合成气选择性转化为高附加值有机醇,特别是乙醇的新方法。通过使用中国科学技术大学路军岭教授等研究的催化剂,实现了高效的串联催化过程。该催化剂通过在木筏状Ru团簇上高度分散的FeO x 选择性修饰,形成了FeO x -Rh-ZrO 2 双重界面结构。这种结构能够将合成气转化为乙醇,CO转化率为51%,乙醇选择性接近90%,产率达到668.2mg g cat -1 h -1。通过原位光谱表征和DFT理论计算,揭示了Rh-ZrO 2 界面和Rh-FeO x 界面分别促进CO活化和C-C偶联的作用。这种空间接近且功能互补的原子尺度双重界面策略通过串联催化的方式选择生成乙醇,为理性设计高活性和高选择性金属催化剂提供了指引。

关键观点总结

关键观点1: 主要研究成果

通过精确将FeO x 修饰到Rh木筏结构,构筑了FeO x -Rh-ZrO 2 双重界面结构,以90%的氧化物选择性将合成气转化为乙醇,同时合成气的转化率为51%,产率达到668.2mg g cat −1 h −1 。

关键观点2: 催化剂的特点

催化剂通过溶胶-凝胶法合成四方相t-ZrO 2 载体,然后通过浸渍法(IWI)修饰Rh和FeO x ,表现出高度的分散性和原子尺度的双重界面结构。

关键观点3: 催化反应机理

通过原位光谱表征和DFT理论计算,揭示了Rh-ZrO 2 界面和Rh-FeO x 界面分别促进CO活化和C-C偶联的作用。空间临近的双重界面调控基元反应的动力学平衡,显著改善串联反应生成乙醇。

关键观点4: 研究的意义

这项研究为理性设计高活性和高选择性金属催化剂提供了道路指引,对于合成气转化为高附加值有机醇的研究具有重要影响。


文章预览

            合成气选择性转化为高附加值有机醇,尤其是转化为特定醇,受到人们的广泛关注,但是仍然具有非常大的困难和挑战。有鉴于此, 中国科学技术大学路军岭教授、刘进勋教授、王恒伟 特任副研究 员 等 报道通过高度分散的FeO x 选择性的修饰在担载于四方ZrO 2 载体上的木筏(raft-like)结构Ru团簇之上,实现了高效的串联催化,将合成气转化为乙醇。 当CO转化率为51%,氧化产物中的乙醇选择性接近90%,生成乙醇的产率达到668.2mg g cat -1 h -1 。 通过原位光谱表征和理论计算,表明Rh-ZrO 2 界面有助于CO通过甲酸路径解离活化生成CH x ,相邻的Rh-FeO x 界面能够通过非解离CO插入反应进行C-C偶联。这种 空间接近并且功能互补的原子尺度双界面策略 能够通过串联催化的方式选择生成乙醇。 催化剂的合成和催化反应性能 由于ZrO 2 具有独特的表面碱性和 ………………………………

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