主要观点总结
本研究通过原子层沉积技术精准合成了一种新型双界面催化剂(FeO x -Rh-ZrO 2 ),实现了合成气高效转化制备乙醇的突破。该催化剂在 CO 转化率高达 50% 时仍可以维持所有含氧产物中 90% 的乙醇选择性,显著优于传统单界面催化剂。通过原子级精准构筑和精确调控,该双界面催化剂展现了高活性和高稳定性,并在实际工况条件下表现出优异性能。
关键观点总结
关键观点1: 原子层沉积技术精准合成双界面催化剂
利用原子层沉积(ALD)技术,通过乙二醇分子对 ZrO 2 表面的选择性钝化作用,精准构筑了 FeO x -Rh-ZrO 2 双界面催化剂,实现了原子级精准组装和精确调控。
关键观点2: 双界面催化剂的高活性和高选择性
在合成气转化反应中,最优双界面催化剂(6Fe-Rh/ZrO 2 )表现出优异的性能,在 CO 转化率高达 50% 时仍可以维持所有含氧产物中 90% 的乙醇选择性,成功实现高转化率下对乙醇的高选择性合成。
关键观点3: 双界面协同催化的分子机制
通过理论计算揭示了双界面的协同催化机制,其中 FeO x -Rh 界面促进 HCOO* 向 CH x * 转化,抑制了甲醇的生成,从而提高了乙醇的选择性。
关键观点4: 实际工况条件下的稳定性
最优反应条件下乙醇时空产率(STY)可达 668 mg 乙醇 ·g 催化剂 -1 ·h -1 的记录水平,而且可以保持 200 h 以上的稳定性,大幅领先迄今为止报道的所有催化体系。
关键观点5: 研究团队的贡献和前景
本研究团队长期致力于催化剂设计和反应机理研究,通过理论计算和实验相结合的方法,揭示了双界面协同催化的新机制,对负载型金属催化剂的理性设计具有重要意义,展示了合成气向乙醇等高值化学品高效定向转化的潜力。
文章预览
共同第一作者: 李尚 , 冯丽 ; 通讯作者: 路军岭教授 ; 刘进勋教授 ; 王恒伟特任副研究员 ; 通讯单位:中国科大 DOI:10.1038/s41565-024-01824-w 研究背景 乙醇,俗称酒精,既是重要的基础化工原料,广泛用于化工、食品、医药等领域,也是全球公认的清洁燃料,与人们的日常生活息息相关,全球市场规模约 600 亿美元。乙醇需求量近年增长迅速,我国需求缺口巨大,超过 1000 万吨 / 年。传统乙醇的生产工艺主要依赖粮食发酵路线,不可避免出现 “ 与人争粮 ” 、 “ 与粮争地 ” 的局面,发展以煤基合成气(一氧化碳和氢气的混合物)为原料化学合成乙醇的非粮生产路线极具吸引力,对保障我国粮食安全、能源安全,推动我国煤炭资源清洁高效利用具有重要意义。 合成气直接转化制乙醇具有原子利用率高,工艺流程短的优势,长期以来受到
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